河北
第一作者：陳浩南
通訊作者：呂剛、李公強、黃曉
通訊單位：南京工業大學、臺州學院
研究背景和意義
該研究通過用氧化石墨烯（GO）納米片包裹硫化錫（SnS?）納米顆粒，實現了高活性、高選擇性和高穩定性CO?電化學還原為甲酸的方法。
GO包裹有助于保持SnS?的晶體尺寸（2~4 nm）并限制硫原子在SnS?中的流失，從而獲得一種有前景的催化劑。因此，在流動池中實現了對甲酸的高電流密度126.25 ± 0.78 mA cm?2和高法拉第效率（FE）99.9 ± 1.1%。在膜電解槽中，電流密度可進一步提高至554.41 ± 2.32 mA cm?2。此外，該催化系統在安培級電流下表現出超過50小時的高穩定性。
這一發現為進一步開發用于CO?電化學還原為高價值含碳產品的高效、高選擇性催化劑提供了寶貴見解。該研究策略也可能適用于保持許多其他非晶或納米晶催化劑的結構，以實現高效穩定電催化。
研究要點
該研究通過用氧化石墨烯（GO）納米片包裹非晶態/超細硫化錫（SnS?，x ≈ 2）納米催化劑，制備了SnS?/GO復合材料，對這一假設進行了驗證。GO包裹有助于防止SnS?發生電化學還原以及大尺寸Sn納米顆粒的晶體生長。更重要的是，在CO?ER過程中，SnS?/GO內部的S原子可以被（至少是部分地）限制。
GO可以被化學還原為還原氧化石墨烯（rGO），以調控質量傳輸。最終，在CO?ER過程中，SnS?/GO上的電流密度可以得到大幅提升。同時，甲酸的FE也得到了顯著改善。
SnS?/GO表現出超過50小時的高催化穩定性。SnS?/GO催化性能的提升可歸因于GO誘導的S原子保留以及富硫Sn基催化劑上有利的甲酸鹽反應路徑。
圖1 SnS?和SnS?/GO的表征
(a, c) SnS?和SnS?/GO的HRTEM和SAED圖像。(b, d) SnS?和SnS?/GO的HRTEM圖像和衍射圖譜。(e) SnS?/GO的EDS元素分布圖。(f) SnS?和SnS?/GO的拉曼光譜。(g) SnS?和SnS?/GO的XRD圖譜。(h–i) SnS?和SnS?/GO的XPS Sn 3d和S 2p峰。
圖3 SnS?/GO催化增強的機理研究
(a, b) SnS?和SnS?/GO在第1次、第50次和第100次循環時的CV曲線。測量在CO?飽和的0.5 M KHCO?中進行，掃描速度控制為50 mV s?1。(c) 電化學活化后SnS?和SnS?/GO的XRD圖譜。(d) 電化學活化前后SnS?和SnS?/GO中的S:Sn原子比。這些比率通過ICP-OES獲得。(e, f) 電化學活化后SnS?和SnS?/GO的XPS S 2p和Sn 3d峰。(g) 電化學活化前后SnS?/GO的水接觸角（WCA）。(h) 原始SnS?和SnS?/GO以及電化學活化后的電化學活性面積（ECSA）。(i) 電化學活化后SnS?和SnS?/GO的TEM圖像。(j) 電化學活化后的顆粒尺寸變化。(k) 通過EIS測量得到的SnS?和SnS?/GO在電化學活化前后的界面電荷轉移電阻。(l) 示意圖說明電化學活化過程中SnS?/GO的結構變化。
來源：催化進展
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