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Nature子刊:研究FeOCl上路易斯酸位點的自調控!

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闡明結構-性能關系對于設計高性能壓電催化劑至關重要。2026年3月11日,暨南大學朱明山等人在國際知名期刊Nature Communications發表題為《Self-regulation of Lewis acid sites on FeOCl toward piezo-self-Fenton reaction for continuous hydroxyl radicals generation》的研究論文,Haojie Dong、Yuanyi Zhou為論文共同第一作者,朱明山為論文通訊作者。


在本文中,作者以氯氧化鐵(FeOCl)為模型壓電催化劑,系統地研究了由壓電電位誘導的表面性質演變。除促進載流子動力學外,誘導的壓電電位還實現對表面路易斯酸位點的原位調控。在施加機械應力下,FeOCl以及其他經典壓電催化劑(如BaTiO?、BiTiO?和BiFeO?)的表面路易斯酸性得到動態增強。因此,在FeOCl壓電催化劑上實現了對路易斯堿性弱于H?O?的O?分子的活化和連續轉化。

FeOCl催化劑的非均相芬頓活性被升級為更先進的壓電自芬頓活性,在超聲振動下能高效產生羥基自由基(556.8 μmol g?1 h?1)。FeOCl壓電自芬頓體系在處理抗生素廢水方面表現出卓越的廣譜降解效率、操作穩定性和可擴展性。本工作強調了通過誘導壓電電位對表面性質進行原位調控是壓電催化劑的一個新特征,這有助于增強壓電催化活性,甚至改變反應路徑。

壓電催化已成為一種可持續且成本效益高的環境修復策略。該技術將環境中的機械能(如聲、波和振動)轉化為化學能,實現了不受地點和時間限制的按需、原位能源利用。在壓電催化過程中,具有壓電性的催化劑在響應外部機械應力時會產生誘導的表面電位,引發催化反應。提高壓電催化活性對于該技術的實際應用至關重要。近年來,研究人員在探索具有強壓電性的催化劑以及通過材料工程構建活性位點方面做出了巨大努力。然而,仍需對壓電催化劑的結構-性能關系進行深入研究,這可能為高性能壓電催化劑的合理設計提供指導。

壓電催化活性是誘導的壓電電位作用于表面活性位點的結果。機械能以及表面能補償了目標反應物的活化能壘,促進了催化反應。壓電電位的積極作用主要體現在促進載流子動力學上。例如,Ding等人證實,在超聲振動下,氯氧化鐵(FeOCl)催化劑對雙酚A降解的非均相芬頓活性通過誘導的壓電電位增強了18倍。作者最近的研究也強調了在誘導壓電電位所在的表面構建活性位點的重要性,可有效地連接壓電響應和表面催化的過程。

除了促進載流子動力學,誘導的壓電電位還可以實現對表面性質的原位調控,這是提高壓電催化活性的另一個關鍵問題。Wang等人報道了在超聲振動下,羥基磷灰石壓電催化劑表面路易斯酸/堿位點增加的現象,為壓電催化的機理提供了新的見解。然而,對壓電電位原位調控行為的探索仍處于起步階段。闡明相關機理將有助于指導壓電催化劑的改性和優化。

基于此,作者選擇了FeOCl作為具有本征非均相芬頓活性和壓電性的模型催化劑。重點關注在施加機械應力過程中FeOCl表面性質的演變。通過誘導壓電電位實現的原位路易斯酸(LA)位點工程得到了驗證,并擴展到了常見的壓電催化劑。更重要的是,FeOCl表面LA位點的原位調控將反應路徑從非均相芬頓反應(H?O? → HO?)轉換為非均相壓電自芬頓反應(O? → H?O? → HO?)。實現了對路易斯堿性弱于H?O?的O?分子的活化和連續轉化。

在無需輸入H?O?的情況下,通過壓電自芬頓過程,FeOCl在超聲振動下實現了高效的HO?生成(556.8 μmol g?1 h?1)。這種壓電自芬頓活性可與最先進的均相和非均相芬頓活性相媲美,在處理含抗生素廢水中顯示出巨大潛力。FeOCl壓電自芬頓系統在模擬廢水模型和制藥廢水中都驗證了其對多種抗生素污染物的無與倫比的廣譜降解效率。本工作強調了催化劑的壓電效應對表面性質的原位調控是一種普遍現象,為優化高性能壓電催化系統提供了深刻的見解。

總之,作者通過系統的實驗研究和理論分析充分證實,由誘導壓電電位實現的原位路易斯酸(LA)位點工程是壓電催化劑的一個新特征,且適用于常見的壓電催化劑。具體而言,對于FeOCl壓電催化劑,誘導的壓電電位除了促進載流子動力學外,還實現了表面路易斯酸性的增強。因此,在FeOCl壓電催化劑的LA位點上,實現了對路易斯堿性弱于H?O?的O?分子的活化和轉化。

FeOCl催化劑的非均相芬頓活性被升級為更先進的壓電自芬頓活性,在超聲振動下能高效產生羥基自由基(556.8 μmol g?1 h?1)。在SMZ降解方面,FeOCl壓電自芬頓系統的性能可與FeOCl/H?O?非均相芬頓系統和Fe2?/H?O?均相芬頓系統相媲美。此外,通過模擬廢水模型和真實含抗生素廢水的驗證,FeOCl壓電自芬頓系統對多種抗生素污染物表現出無與倫比的廣譜降解效率。本工作為壓電催化劑的結構-性能關系以及高性能壓電催化系統的優化提供了深刻的見解。

Self-regulation of Lewis acid sites on FeOCl toward piezo-self-Fenton reaction for continuous hydroxyl radicals generation. Nat. Commun., (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-70327-0.

(來源:網絡 版權屬原作者 謹致謝意)

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