論文信息： F.D. Bello, S. Asgarnezhad-Zorgabad, Z. Jalali-Mola, J.F. Donegan, O. Hess, Dynamic control of super- and subradiance of quantum emitters via near-field photonics and time-varying media, APL Quantum 3 (2026) 016116.

論文鏈接： https://doi.org/10.1063/5.0292425.

研究背景

在量子光子學中，多個量子發射體之間的相干相互作用可以產生兩種典型現象：超輻射（增強輻射）和亞輻射（抑制輻射）。這些效應對于單光子源、量子存儲以及糾纏態制備都至關重要。然而，它們通常依賴極低溫環境或復雜腔結構來維持相干性，這在實際應用中存在較大限制。因此，一個關鍵問題是：能否在更實際的條件下，通過外場或材料調控，實現對量子發射行為的動態、可控調節，從而在不同輻射模式之間自由切換。

研究內容

研究首先提出了一種基于近場光子學的調控方案，通過等離激元近場換能器將光能聚焦到納米尺度，并同時產生強烈的局域電場和溫度梯度。在這一結構中，兩個量子發射體（如SiC中的色心）被放置在近場區域內，通過近場耦合實現強相互作用，同時利用局域加熱實現發射體能級的動態調諧，從而建立一個可控的雙發射體量子系統。

圖1. (a) 按實際比例繪制的金屬–絕緣體–半導體近場換能器（NFT）示意圖。該結構通過共振表面等離激元模式將光聚焦至衍射極限以下，同時產生 10–15 K/nm 的納米尺度溫度梯度。平板波導被設計為單模工作，并由橫磁（TM）模激發。該模式通過倏逝耦合與集成的 NFT 相連，從而將能量傳遞給附近的量子發射體（QE）。位于 NFT 尖端的 QE 亦按實際比例繪出，并配有放大的原子晶格示意圖，其中突出顯示了 4H-SiC（4H 型 SiC）中位于六方晶格位點 h1 的帶負電硅空位中心（VSi?）。(b) 所示 QE 介質表面的電場強度分布對應于輸入功率 0.5 mW。每個 QE 均相對于所示介質按實際比例繪制，且位于 NFT 尖端。它們嵌入表面下方數納米處，二者的躍遷偶極矩均為 5 Debye。(c) 用于描述耦合量子發射體的四能級二部系統示意圖，包括單激發態 |01? 和 |10?、兩個空位均被激發的態 |11? 以及基態 |00?。NFT 模式頻率 ωL 與 QE 躍遷之間的失諧 δTi 為溫度的函數，并可通過輸入功率、VSi? 的位置和/或 NFT 掃描進行調控。圖中箭頭表示輻射衰減路徑以及共振激光激發過程。(d) 給出了態 |01? 與 |00? 之間的拉比振蕩〔對應于 (c) 中綠色曲線/箭頭所示躍遷〕，其情形為一個發射體初始時與 NFT 模式處于共振，而另一個處于失諧狀態。約 50 ps 后，來自 NFT 的納米尺度熱調制將第二個發射體調諧至共振，從而提高了對態 |11? 進行雙光子激發的概率（藍色曲線），并進一步實現相干光子對發射。

在此基礎上，通過近場誘導的納米尺度溫升，可以改變發射體的零聲子線位置，使其逐漸與近場激發頻率達到共振。隨著時間演化，系統從初始的非共振狀態轉變為共振狀態，對應發射行為也發生明顯變化：從單光子主導的反聚束發射，轉變為雙光子增強的聚束發射，表明可以實現發射模式的動態切換。

圖2. (a) 取通過各色心中心的量子發射體（QE）介質截面，給出了納米尺度溫度分布的時間演化。分別展示了 20 ps、35 ps 以及最終在接近峰值溫度時的 50 ps 快照。初始溫度設為 20 K，輸入功率為 1.5 mW，且 QE 初始失諧約為 2 THz。(b) 雙光子激發概率（藍色曲線）及對應的零時延二階自相關函數，其中假設兩個 QE 初始均與 NFT 模式失諧。對量子輻射情形，采用對稱態算符（橙色曲線） 來計算自相關函數；而在經典輻射情形下，則采用可區分態算符（綠色曲線）進行計算。約在 20 ps 時，納米尺度加熱引起足夠的聲子占據，從而將零聲子線（ZPL）能級調諧至與 NFT 模式共振，導致雙光子激發及后續發射顯著增強。在初始失諧條件下，以單光子發射（反聚束）為主；而在聲子介導的共振匹配之后，出現明顯的光子聚束（或超聚束），并與光子對產生的峰值事件清晰相關。

進一步分析表明，這種發射行為的變化本質上來源于兩個發射體之間的量子相干疊加。通過構造對稱態和反對稱態，可以分別對應超輻射和亞輻射過程。在共振條件下，這兩種態之間會隨時間交替出現，從而在時間域上表現為輻射增強與抑制的振蕩過程，并伴隨顯著的發射強度變化。

圖3. (a) 給出了雙光子激發概率，以及超輻射與亞輻射行為，其強度通過相對于可區分量子發射體情形的發射強度分數增強或減弱來表征 。結果對應于輸入功率為 0.5 mW、初始溫度為 20 K、且兩個發射體初始均失諧約 2 THz 的情形。在約 50 ps 的共振條件附近，超輻射和亞輻射發射脈沖顯著出現，并與發射體間相干性的增強同時發生（詳見第 VII 節）。(b) 給出了超輻射與亞輻射發射數據，并將其與四能級量子系統中對稱態（同相）和反對稱態（反相）激發概率的相關性進行對比。這兩類態由于其相干相位關系，分別導致增強或抑制的自發輻射。(c) 時間平均的 concurrence，用以表征光子數態糾纏，其最大值出現在接近聲子誘導共振條件的位置。(d) 展示了在不同時間點（60 ps 和 65 ps）突然關閉激發場對超輻射和亞輻射發射特性的影響。這一操作可使增強的光子發射（深粉/灰色填充曲線）或受抑制的光子發射（淺粉/灰色填充曲線）持續數十皮秒，表明可以對發射動力學實現精確的時間調控。

為了進一步增強調控能力，文章引入了“時間變化介質”的概念，即通過調制材料的介電常數，實現對光場傳播和局域場分布的動態控制。在慢時間尺度（皮秒量級）調制下，可以顯著延長超輻射或亞輻射的持續時間；而在快速調制條件下，甚至可以實現類似光子時間晶體的行為，從而進一步增強光與物質的相互作用。

圖4. 展示了絕熱時變光學調控下的超輻射與亞輻射行為。灰度表面圖表示相對于可區分量子發射體情形的光子發射分數增強（超輻射，深灰色）或減弱（亞輻射，淺灰色）（×100%）。(a) 在不考慮溫度依賴衰減或退相干效應、并假設介電常數保持恒定（ε = 0.5）的條件下，展示了超輻射與亞輻射狀態之間的時間振蕩。(b) 當引入與 1 同量級的時變介電常數調制 ε(t)（紅色曲線，氧化銦錫 ITO 中可實現的現實量級）后，亞輻射持續時間明顯延長，約為靜態介電常數情形的兩倍。(c) 若將該時變調制延遲 25 ps 啟動，則時變介電常數會突然出現，從而產生延長的超輻射區間，而非亞輻射區間。在兩個調制情形〔(b) 和 (c)〕中，相干項 ρ10,01（綠色曲線）在約 40–50 ps 范圍內均表現出明顯延長的峰值平臺，這與超輻射或亞輻射發射時段的延長直接相關。這種相干持續時間的增強同時對應于低折射率材料中預期的更慢光傳播以及顯著增強的吸收（詳見補充材料）。(d) 給出了穿過量子發射體中心的介質截面上歸一化電場 的空間分布，其對應于介電常數最低（ENZ）值 0.01 時刻 t = 47.6 t = 47.6 t=47.6 ps，以及介電常數最高值（約 1）時刻 t = 78.8 t = 78.8 t=78.8 ps。ENZ 介質中所吸收的最大場強超過介電常數取最高值時的兩倍。

在更快的飛秒時間尺度調制中，系統表現出參數放大和Floquet動力學特征，電場強度出現指數增長，從而顯著增強量子發射體之間的耦合與相干性。這種超快調控使得輻射行為可以在極短時間內快速切換，并在關斷調制后恢復到常規動力學過程，展示出高度靈活的時域操控能力。

圖5. (a) 在周期調制頻率 Ω = 50 THz、100 THz 和 692 THz（2ωL）條件下的歸一化電場分布，其中時變介電常數取為 ε(t) = ε + Δε sin(Ωt)，Δε = ±0.49。由于調制發生在飛秒尺度，數值模擬采用了接近阿秒量級的極小時間步長。對于 Ω = 692 THz，總模擬時長為 500 fs；對于 Ω = 100 THz 和 50 THz，總模擬時長為 6000 fs。需要說明的是，在 (a) 和 (b) 中，Ω = 100 THz 的結果在時間上平移了 t/2，以便更清晰地展示。對于 Ω = 2ωL 的情形，預期會出現參數放大和指數增長；而對于 50 THz 和 100 THz 的周期調制，放大效應明顯減弱。對于偏離共振的調制頻率（如 50 THz 和 100 THz），雖然仍存在放大，但由于偏離參數共振所導致的 Floquet 不穩定性減弱，其幅度顯著降低。(b) 給出了相對于可區分量子發射體情形的光子發射分數增強（超輻射，對應正值）或減弱（亞輻射，對應負值）（×100%）。若無電場放大作用，超快調制時間過短，難以建立或調控發射過程，使得 ρ??,?? ≈ 0。盡管仍可觀察到超輻射與亞輻射之間的振蕩，但相較于絕熱時變調制，由于電場（Ez）的超快變化，其變化更加突兀，并在數百飛秒時間尺度上出現衰減，這歸因于增強的光–物質耦合。(c) 探討了在不同時間關閉 100 THz 周期調制的情形。此時，振蕩的超輻射與亞輻射動力學在超快飛秒尺度上轉變為在靜態電場下的演化，表現出類似于圖4(a) 中的行為，但時間尺度由皮秒縮短至飛秒。

結論與展望

這項工作提出了一種結合近場光子學與時變介質的全新量子發射調控機制。通過等離激元近場結構實現納米尺度局域場增強與溫度調制，使量子發射體的能級可以動態調諧，從而在單光子與雙光子發射之間實現可控切換。同時，通過引入時間變化的介電響應，進一步拓展了調控維度，使系統能夠在皮秒甚至飛秒尺度上實現超輻射與亞輻射的動態切換與持續時間控制。與傳統依賴腔結構或超低溫環境的方案相比，該方法無需復雜結構，并可在較高溫度條件下工作，顯著提升了實際應用潛力。此外，該研究還揭示了時間調制光學在量子相干控制中的重要作用，為量子光源、量子存儲以及片上量子光子器件提供了新的實現路徑。整體來看，這一工作將近場增強、非平衡動力學與量子發射調控有機結合，為可擴展量子光子技術的發展提供了重要思路。