導(dǎo)讀

近日，河南師范大學(xué)綠色化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)王鍵吉教授與合作者在電催化CO?還原選擇性合成乙醇研究、亞卟啉多孔框架光催化研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果分別發(fā)表在Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition上。

1、河南師范大學(xué)綠色化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)在電催化CO?還原選擇性合成乙醇研究方面取得重要進(jìn)展

近日，河南師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院綠色化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)王鍵吉教授聯(lián)合河南大學(xué)張鎖江院士、美國(guó)懷俄明大學(xué)范貌宏院士在國(guó)際化學(xué)頂級(jí)期刊Journal of the American Chemical Society（《美國(guó)化學(xué)會(huì)雜志》）發(fā)表題為Selective electrosynthesis of ethanol from CO2 enabled by high CuI content and enhanced H2O activation of molecularly modified Cu-based catalyst的研究論文。河南師范大學(xué)博士研究生王楠為論文第一作者，王鍵吉教授、張鎖江院士、范貌宏院士為共同通訊作者，河南師范大學(xué)為第一作者單位。

利用可再生電力將CO2轉(zhuǎn)化為乙醇，是實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)、破解能源與環(huán)境雙重挑戰(zhàn)的重要路徑，是CO2轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品的一種前瞻性技術(shù)。該研究通過(guò)預(yù)還原策略，制備了苯四甲酸(BTEC)-Cu(Ⅰ)配位化合物修飾的Cu2O催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，乙醇電合成選擇性與催化劑中CuⅠ含量呈線性關(guān)系。該催化劑同時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能：C2+產(chǎn)物法拉第效率達(dá)87.3%，分電流密度達(dá)到676.0 mA cm-2，其中乙醇法拉第效率為56.8%，分電流密度高達(dá)439.8 mA cm-2，并可在連續(xù)110小時(shí)電解中保持穩(wěn)定。

該成果是河南師范大學(xué)在CO2資源化利用研究領(lǐng)域取得的又一重要進(jìn)展，為設(shè)計(jì)高效、穩(wěn)定的Cu基電催化劑用于CO2還原選擇性合成多碳醇提出了新的思路，為深入認(rèn)識(shí)Cu基催化劑的構(gòu)效關(guān)系和催化作用機(jī)制提供了新的科學(xué)依據(jù)。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目和河南省科技創(chuàng)新人才計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c19695

2、河南師范大學(xué)綠色化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)在亞卟啉多孔框架光催化研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

近日，河南師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院綠色化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)王鍵吉教授聯(lián)合韓國(guó)蔚山國(guó)立科學(xué)技術(shù)研究院Jong-Beom Baek教授在國(guó)際化學(xué)頂級(jí)期刊Angewandte Chemie International Edition（《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》）發(fā)表了題為Subporphyrin Frameworks: A Missing Link between Porphyrinoids and Porous Aromatic Networks的研究論文。河南師范大學(xué)博士研究生趙留芳為論文第一作者，化學(xué)化工學(xué)院趙玉靈教授、仇記寬副教授、Baek教授和王鍵吉教授為共同通訊作者，河南師范大學(xué)為第一作者單位。

亞卟啉是一類(lèi)獨(dú)特的大環(huán)化合物，其結(jié)構(gòu)呈碗狀，具有 π 共軛鍵且本身存在電子缺陷，導(dǎo)致光物理特性和配位行為與平面卟啉截然不同。該研究通過(guò)功能化亞卟啉與剛性芳香連接體的偶聯(lián)，首次合成了一系列基于亞卟啉的多孔芳香網(wǎng)格催化劑。這些框架催化劑展現(xiàn)出顯著的 π 離域效應(yīng)及覆蓋紫外-可見(jiàn)-近紅外區(qū)域的強(qiáng)紅移吸收特性，從而實(shí)現(xiàn)了高效的全光譜光捕獲。研究發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化的催化劑具有優(yōu)異的光生電荷分離與傳輸能力，在一系列高級(jí)氧化反應(yīng)中具有卓越的催化效率，其性能是卟啉基多孔芳香類(lèi)似物的2-3倍，在環(huán)境污染物降解、綠色氧化轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域展示了良好的應(yīng)用前景。

該成果是河南師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院在亞卟啉光催化研究領(lǐng)域取得的重要進(jìn)展，首次實(shí)現(xiàn)了亞卟啉單元在多孔光催化體系中的構(gòu)筑與功能應(yīng)用，為高效穩(wěn)定的全光譜響應(yīng)無(wú)金屬光催化劑的設(shè)計(jì)提供了新思路，也為綠色化學(xué)導(dǎo)向的新型光催化材料開(kāi)發(fā)和清潔氧化過(guò)程構(gòu)建提供了重要科學(xué)依據(jù)。該研究得到河南省優(yōu)秀青年科學(xué)基金、河南省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目等項(xiàng)目的支持。

論文鏈接：http://doi.org/10.1002/anie.2270272

來(lái)源：河南師范大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院