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JACS | 原位形成Pt-Ga異質DAC在N-雜環中的高效儲氫應用!

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開發出用于液體有機氫載體(LOHCs)脫氫和加氫的高效催化劑對于推進氫的儲存和運輸至關重要。傳統的納米粒子催化劑存在金屬利用率低的問題,而單原子催化劑(SAC)受到孤立活性位點的限制。


基于此,加州大學洛杉磯分校黃昱教授和Philippe Sautet團隊報道了一種異質雙原子催化劑,即Pt1-Ga1/CeO2 DAC,其在N-雜環氫儲存方面表現出極高的活性、選擇性、穩定性和可回收性。


圖2-1.. Pt1-Ga1/CeO2催化劑的表征


圖2-2.催化脫氫性能

測試發現,Pt1-Ga1/CeO2 DAC表現出極高的周轉頻率(TOF),在大環芳烴的脫氫和加氫反應中均優于單原子催化劑(SACs)和商業催化劑(Pt/C)。1, 2, 3, 4-四氫喹啉(THQ)的脫氫反應速率達到了282.0 molTHQ molPt-1 h-1,顯著超過了Pt1/CeO2(195.0 molTHQ molPt-1 h-1)以及Pt/C的速率,且比其高出一個數量級。


圖2-3.催化加氫性能

此外,Pt1-Ga1/CeO2 DAC在喹啉加氫反應中表現出優異的催化活性(1133 molQ molPt-1 h-1),而Pt1/CeO2表現極差。原位實驗和模擬表明,動態形成的Pt-Ga位點對于大分子轉化至關重要,其能夠實現高效、可逆的氫存儲。這種獨特的異質雙原子結構展示了一種推動氫基能源應用的強大策略,并突顯了雙金屬協同作用在催化劑設計中的重要性。


圖2-4.脫氫機理


圖2-5.加氫機理

In Situ Formed Pt-Ga Hetero Duo-Atomic Catalyst for Efficient Hydrogen Storage in N-Heterocycles. J. Am. Chem. Soc.,2026, https://doi.org/10.1021/jacs.5c18832.

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