標(biāo)題：北京大學(xué)廖建輝副研究員課題組Nano Lett.：石墨烯納米間隙的精確可控制備與表征

成果介紹

單分子器件（Single-molecule devices）是研究量子輸運(yùn)現(xiàn)象（Quantum transport phenomena）的重要平臺(tái)，可用于探索單電子隧穿、近藤效應(yīng)（Kondo effect）、量子干涉（Quantum interference）和自旋耦合效應(yīng)等前沿物理問(wèn)題。由于單個(gè)分子尺寸極小，制備與分子長(zhǎng)度相匹配的亞 納米間隙（Nanogaps），始終是單分子電子學(xué)走向高產(chǎn)率和集成化的關(guān)鍵瓶頸。傳統(tǒng)金電極雖導(dǎo)電性好，但表面原子遷移率較高，室溫穩(wěn)定性不足；以單層石墨烯（ SLG）作為電極材料，可借助穩(wěn)定的 碳—碳鍵提升器件穩(wěn)定性。然而，電遷移（Electromigration）和電燒蝕（Electroburning）等常用納米間隙制備方法本質(zhì)上受隨機(jī)過(guò)程支配，所得間隙電阻分布寬、重復(fù)性差；掃描電子顯微鏡（SEM）等常規(guī)表征手段也難以清晰分辨亞 間隙結(jié)構(gòu)。

有鑒于此，北京大學(xué)廖建輝副研究員課題組提出了一種通過(guò)調(diào)控電擊穿（Electric breakdown, EB）過(guò)程精確制備單層石墨烯納米間隙的方法。該方法結(jié)合自動(dòng)量程（Autoranging）源測(cè)量硬件與定制反饋算法，在隧穿區(qū)（Tunneling regime）引入三次項(xiàng)反饋邏輯（），解決了固定增益電流放大器分辨率不足以及單一線性控制邏輯不適用于非線性隧穿區(qū)的問(wèn)題。結(jié)果顯示，約 器件的納米間隙電阻可控制在同一數(shù)量級(jí)內(nèi)，且間隙電阻可通過(guò)預(yù)設(shè)終止參數(shù)單調(diào)調(diào)節(jié)。為進(jìn)一步驗(yàn)證結(jié)構(gòu)，研究團(tuán)隊(duì)在 厚 薄膜窗口上制備器件，并利用低電壓透射電子顯微鏡（ TEM）直接觀察電擊穿后形成的石墨烯裂隙與邊緣形貌。該方法為高產(chǎn)率單分子結(jié)及相關(guān)固態(tài)量子器件的制備提供了更穩(wěn)定的技術(shù)路徑。

圖文導(dǎo)讀

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圖 1：?jiǎn)螌邮⊿LG）窄頸器件的結(jié)構(gòu)與電學(xué)表征。(a) 襯底上 SLG 窄頸器件示意圖。 (b) 代表性器件的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像，石墨烯頸部限定電擊穿發(fā)生位置；標(biāo)尺為 μ。 (c) 來(lái)自 個(gè)批次、共 個(gè)器件的初始電阻直方圖，電阻主要分布在 –，平均值為 ，說(shuō)明器件均一性較好。

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圖 2：電擊穿（EB）過(guò)程的精確反饋控制。(a) 固定增益電流放大器和單一線性控制邏輯下的代表性反饋電擊穿曲線。 (b) 采用 (a) 中參考設(shè)置制備的 個(gè)器件低偏壓電阻對(duì)數(shù)直方圖，電阻分布橫跨約 個(gè)數(shù)量級(jí)，表明擊穿后過(guò)程失控。 (c) 使用自動(dòng)量程儀器，并在線性區(qū)和非線性區(qū)采用不同控制邏輯后的代表性反饋電擊穿曲線。 (d) 采用 (c) 中改進(jìn)設(shè)置制備的 個(gè)器件低偏壓電阻對(duì)數(shù)直方圖，其中 器件電阻位于同一數(shù)量級(jí)，標(biāo)準(zhǔn)差較參考方法降低約 。

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圖 3：SLG 納米間隙的可控生成。(a) 在三組終止參數(shù)下生成納米間隙的代表性隧穿電流-電壓（I-V）曲線；實(shí)線為 Simmons 擬合。 (b) 對(duì)應(yīng)三組參數(shù)制備器件的低偏壓電阻對(duì)數(shù)直方圖，每組包含 個(gè)器件，分布中心隨 增大而單調(diào)升高。 (c) 由 Simmons 模型擬合提取的間隙寬度分布，器件間隙主要位于 – 范圍內(nèi)，表明制備過(guò)程具有可控性。

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圖 4：電擊穿后 SLG 納米間隙的 TEM 表征。(a) 在 薄膜窗口上制備 SLG 納米間隙的 TEM 芯片三維示意圖。 (b) TEM 芯片截面示意圖，顯示 厚 窗口、石墨烯通道、金屬電極和電子束入射方向。 (c) TEM 芯片的光學(xué)顯微照片。 (d) 由三幅低倍 TEM 圖像拼接得到的 SLG 納米間隙整體結(jié)構(gòu)，虛線標(biāo)出刻蝕后的石墨烯邊緣與間隙。 (e–g) 在 (d) 中標(biāo)注區(qū)域采集的高倍 TEM 圖像，可分辨電擊穿后形成的 SLG 納米間隙。

結(jié)論與展望

綜上，本文通過(guò)改進(jìn)優(yōu)化電擊穿（EB）過(guò)程，可以實(shí)現(xiàn)亞 石墨烯納米間隙的可控制備。硬件層面，自動(dòng)量程源測(cè)量設(shè)備提升了整個(gè)擊穿過(guò)程中微弱電流變化的檢測(cè)靈敏度；算法層面，研究者針對(duì)擊穿前的線性電阻區(qū)和擊穿后的非線性隧穿區(qū)分別采用分區(qū)反饋邏輯，并在隧穿區(qū)引入三次項(xiàng)反饋邏輯（），顯著提高了擊穿后的反饋穩(wěn)定性。通過(guò)設(shè)定終止參數(shù)，納米間隙的低偏壓電阻可壓縮至同一數(shù)量級(jí)內(nèi)，緩解了傳統(tǒng)電燒蝕方法中電阻分布過(guò)寬的問(wèn)題。 此外，研究團(tuán)隊(duì)在 窗口上進(jìn)行低電壓 TEM 表征，直接顯示了電擊穿后形成的石墨烯裂隙與邊緣形貌，為間隙結(jié)構(gòu)解析提供了優(yōu)于 AFM 和 SEM 的空間分辨能力。需要注意的是，受 支撐層背景散射和電子束損傷影響，TEM 主要提供形貌證據(jù)；亞 間隙尺度則主要由隧穿電學(xué)擬合與局部高倍 TEM 表征共同支持。總體來(lái)看，該工作建立了更可控的石墨烯納米間隙制備與表征方案，有望推動(dòng)單分子電子器件、高產(chǎn)率單分子結(jié)及相關(guān)固態(tài)傳感器的發(fā)展。

來(lái)源：低維昂維