共價有機框架(COFs)憑借優異的物理化學穩定性、靈活的分子可設計性及可調諧的多孔結構特征,在能源存儲與轉換領域展現出良好的應用潛力。然而,通過精準調控分子構型實現材料性能的定向優化,仍是制約該類材料突破應用瓶頸的重大挑戰。湘潭大學陽梅/劉備聯合北京化工邱介山教授提出基于分子互變異構的創新調控策略,通過誘導三聚氰酸單體在酮式與醇式構型間的轉換,實現同源異構體(Ton-COF與Tol-COF)的結構差異化構建,進而賦予二者明確的功能優勢:Ton-COF的高比電容與能量密度、Tol-COF的優異倍率性能與循環穩定性,可定向匹配超級電容器不同應用場景的需求。
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通過改變合成過程中使用溶劑的介電常數,可以獲得兩種同源異構(化學組成相同,分子結構不同)的三嗪基COFs(Ton-COF和Tol-COF)。因Ton-COF富含對氧化還原活性電解質響應性更強的活性位點(C=O基團和三嗪基團),所組裝的KI增強型超級電容器在1 A g?1電流下實現了5378 F g?1的高比電容和478 Wh kg?1的能量密度;而具有分級多孔結構的Tol-COF因具有高效的離子/電子傳輸通道而表現出更高的倍率性能和循環穩定性。該分子互變異構機制可視為精準調控COFs結構-性能關系的“功能轉換開關”,為從分子設計層面定向制備性能差異化的同源異構COFs材料提供了新思路,同時為該類材料在其他領域的拓展應用奠定了理論與技術支撐。
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圖文解析
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圖1.兩種同源異構COFs的合成路線及結構表征。
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圖2.兩種同源異構COFs的微觀結構/形貌表征。
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圖3.兩種同源異構COFs的的電化學性能。
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圖4.兩種同源異構COFs吸附多碘離子行為的DFT計算。
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圖5.兩種同源異構COFs的電化學工作機理。
參考文獻
Xiao Chen, Si Wang, Mei Yang*, Yijiang Liu, Huaming Li, Duanguang Yang, Bei Liu*, Jieshan Qiu*, Molecular tautomerism-enabled isomerization of COFs for aqueous supercapacitors, Matter2026
https://doi.org/10.1016/j.matt.2026.102714
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