井岡山時(shí)期，他先后當(dāng)過(guò)紅四軍連黨代表、軍部秘書，參加了反進(jìn)剿、反會(huì)剿和黃洋界保衛(wèi)戰(zhàn)等戰(zhàn)斗。1929年初紅四軍主力向贛南、閩西挺進(jìn)，他隨隊(duì)參加大柏地、長(zhǎng)嶺寨、龍巖、上杭等多次戰(zhàn)斗。

長(zhǎng)征開始后，朱良才擔(dān)任中革軍委總衛(wèi)生部政治委員兼政治部主任，負(fù)責(zé)傷員轉(zhuǎn)運(yùn)和醫(yī)療保障工作。1935年6月紅一、紅四方面軍在四川懋功會(huì)合，他調(diào)任紅四方面軍第三十一軍政治部主任。因?yàn)閳?jiān)持正確路線，他后來(lái)被調(diào)到方面軍教導(dǎo)團(tuán)任團(tuán)長(zhǎng)兼政治委員。

1936年10月隨紅四方面軍西渡黃河，任紅三十軍政治部副主任兼組織部部長(zhǎng)。1937年3月西路軍失敗后，他只身一人沿途乞討，化裝潛行，經(jīng)過(guò)36天艱苦跋涉回到陜北。這期間他多次負(fù)傷，右臂留下終身殘疾。

抗日戰(zhàn)爭(zhēng)爆發(fā)后，朱良才先任八路軍駐蘭州辦事處秘書長(zhǎng)，負(fù)責(zé)調(diào)查國(guó)民黨頑固派情況，聯(lián)絡(luò)各方，營(yíng)救大批革命人員和西路軍失散同志。1938年回延安，進(jìn)入中共中央黨校學(xué)習(xí)。

同年秋調(diào)到晉察冀軍區(qū)，任第三軍分區(qū)政治委員兼政治部主任，率部參加軍區(qū)秋季反圍攻。他推動(dòng)模范黨支部建設(shè)和殺敵立功運(yùn)動(dòng)，組織部隊(duì)生產(chǎn)自給，還宣傳狼牙山五壯士、李勇和戎冠秀等典型事跡，加強(qiáng)軍民關(guān)系。

新中國(guó)成立后，朱良才歷任華北軍區(qū)政治部主任、副政治委員，北京軍區(qū)政治委員等職。1955年9月27日，他被授予上將軍銜，同時(shí)獲得一級(jí)八一勛章、一級(jí)獨(dú)立自由勛章和一級(jí)解放勛章。

擔(dān)任北京軍區(qū)政委期間，他注重軍隊(duì)現(xiàn)代化和正規(guī)化建設(shè)，堅(jiān)持黨對(duì)軍隊(duì)的絕對(duì)領(lǐng)導(dǎo)，以基層連隊(duì)和黨支部為基礎(chǔ)，總結(jié)推廣政治工作經(jīng)驗(yàn)，維護(hù)部隊(duì)穩(wěn)定和戰(zhàn)斗力。

1958年，朱良才58歲。那時(shí)候北京軍區(qū)工作任務(wù)重，他覺(jué)得自己年紀(jì)大了，身上舊傷反復(fù)發(fā)作，右臂殘疾影響日常工作，頭痛等問(wèn)題也越來(lái)越明顯，擔(dān)心繼續(xù)干下去會(huì)耽誤大事。

他經(jīng)過(guò)考慮，向組織遞交了辭職報(bào)告，明確提出把崗位讓給更年輕的同志，自己退下來(lái)休養(yǎng)。報(bào)告送到中央后，毛主席看了覺(jué)得不一般，就安排聶榮臻去了解實(shí)際情況。聶榮臻到北京軍區(qū)和朱良才談了工作、身體和辭職的事。

朱良才堅(jiān)持自己的想法，說(shuō)身體條件不允許硬撐，年輕干部已經(jīng)成長(zhǎng)起來(lái)，應(yīng)該給他們機(jī)會(huì)。中央研究后同意了他的請(qǐng)求，由賴傳珠接任北京軍區(qū)政委，工作平穩(wěn)交接。

這件事在開國(guó)上將里是第一個(gè)，老同志對(duì)革命事業(yè)有責(zé)任心，也為干部隊(duì)伍年輕化開了個(gè)頭。毛主席后來(lái)評(píng)價(jià)朱良才覺(jué)悟高，周恩來(lái)覺(jué)得很開明。

辭職后，朱良才進(jìn)入休養(yǎng)階段，但沒(méi)有完全脫離工作。他繼續(xù)擔(dān)任中央人民政府最高法院委員、中共中央華北局委員、華北行政委員會(huì)委員、中共中央監(jiān)察委員會(huì)委員，還當(dāng)了第二至第五屆全國(guó)人大常務(wù)委員會(huì)委員。