世界因激光而不同. 激光作為20世紀最偉大的發(fā)明之一, 具有高亮度、高強度、單色性和強相干性的特點, 廣泛應用于光刻、通信、顯示和醫(yī)療等領域, 深刻改變了人類的生產(chǎn)生活方式. 自1960年第一臺紅寶石激光器發(fā)明以來 [1] , 激光原理創(chuàng)新和技術進步一直是世界科技發(fā)展的重要標志, 多次獲得諾貝爾獎, 包括微波激射器(1964年)、激光光譜學(1981年)、激光冷卻(1997年)、玻色-愛因斯坦凝聚態(tài)(2001年)、光鑷和啁啾脈沖放大(2018年)以及阿秒光脈沖(2023年)等. 激光是應用最為廣泛的技術創(chuàng)新領域之一, 并將在量子科技、人工智能和光電互聯(lián)等未來前沿領域發(fā)揮不可替代的作用.

激光晶體和非線性晶體是產(chǎn)生激光的核心材料, 是當今科技競爭的焦點. 激光波長和產(chǎn)生效率決定了光與物質(zhì)相互作用效果. 根據(jù)愛因斯坦受激輻射理論 [2] , 激光波長決定于晶體材料中激活離子的電子躍遷能級差. 具有光學活性離子的電子吸收泵浦光后會自發(fā)躍遷, 表現(xiàn)為單頻或者窄頻的熒光發(fā)射. 基于此, 人們通過改變不同的晶體和摻雜激活離子, 發(fā)明了不同波段的激光晶體, 并在自發(fā)輻射的熒光區(qū)域中發(fā)明了一系列波長的激光器. 然而, 這些激光波長非常有限. 為了拓展激光波長, 目前主要借助非線性光學技術. 成熟的 1?μm 近紅外激光通過多級倍頻或光參量振蕩技術, 可將波長拓展至可見光、紫外和中遠紅外波段. 我國老一輩科學家在該領域做出了杰出的貢獻, 發(fā)展了陰離子基團理論 [3] 和多重準相位匹配理論 [4] , 發(fā)明了以偏硼酸鋇(BBO)、三硼酸鋰(LBO)和氟硼鈹酸鉀(KBBF)為代表的“中國牌”晶體 [ 5 ~ 7 ] 和以介電體超晶格 [8] 為代表的晶體物理研究平臺, 奠定了我國在光電功能晶體, 特別是非線性光學晶體領域的領先地位. 然而, 根據(jù)布隆伯根(Bloembergen)的相位匹配理論 [9] , 高效非線性頻率轉(zhuǎn)換需要滿足動量匹配條件. 受限于晶體折射率色散, 動量匹配主要通過雙折射角度匹配和準位相匹配兩種方案實現(xiàn). 這兩個條件限制了可實用的晶體材料種類和可實現(xiàn)的激光波長范圍. 因此, 如何發(fā)現(xiàn)新的原理和機制, 滿足激光晶體中電子躍遷的能級調(diào)控和動量守恒條件, 成為拓展激光波長的關鍵.

為此, 山東大學和南京大學組成的聯(lián)合研究團隊, 首次將晶格振動的能量量子(聲子)作為一個新的自由度, 引入到激光產(chǎn)生和波長轉(zhuǎn)換過程中. 從能量守恒條件出發(fā), 提出了多聲子耦合激光物理機制 [10] , 利用電子和聲子之間的能量交換, 改變發(fā)光波長, 在晶體無熒光區(qū)實現(xiàn)可調(diào)諧激光, 突破了激光波長受限于熒光譜的傳統(tǒng)觀念和技術桎梏. 從動量守恒條件入手, 提出了聲子外差動量匹配機制, 發(fā)現(xiàn)了電子、聲子和光子三者耦合的準粒子 [11] , 實現(xiàn)了動態(tài)、可調(diào)、自適應的聲子外差倍頻激光, 突破了波長轉(zhuǎn)換受限于晶體靜態(tài)結(jié)構(gòu)的傳統(tǒng)觀念. 這兩項研究是晶體物理和激光技術領域的重大創(chuàng)新.

電子、聲子和光子是晶體材料三種基本的能量載體. 我們首先從能級調(diào)控的角度, 研究了激光輻射過程中的電子-聲子耦合物理機制. 如 圖1(a) 所示, 在位形坐標模型中, 當聲子與電子能級發(fā)生相互作用時, 即可以在電子躍遷過程中出現(xiàn)電子與聲子的能量傳遞, 這一物理過程稱為電子-聲子耦合效應. 20世紀50年代, 黃昆先生建立了晶格弛豫和多聲子躍遷理論 [12] , 奠定了聲子耦合展寬熒光發(fā)光范圍的理論基礎, 并催生了鈦寶石和金綠寶石等寬調(diào)諧激光晶體的發(fā)明. 晶格弛豫理論指出, 熒光區(qū)域的寬度取決于電子-聲子耦合作用強度, 且該相互作用強度對多聲子過程會迅速衰減. 對于稀土激光晶體材料, 由于其黃昆-里斯因子 S 較小, 耦合強度弱, 通常僅有單聲子或兩聲子過程對熒光光譜有貢獻, 導致稀土激光晶體發(fā)光范圍受限, 激光晶體的激光波長一直局限于晶體熒光光譜之內(nèi). 我們發(fā)現(xiàn), 處于激發(fā)態(tài)的電子可以通過吸收聲子的能量繼續(xù)向上躍遷, 占據(jù)不同的聲子耦合能級, 然后垂直躍遷至基態(tài), 發(fā)射出光子. 隨著耦合聲子數(shù)的增加, 發(fā)射光子能量逐漸減小, 發(fā)光強度呈指數(shù)級下降. 但通過設計激光諧振腔, 可以激發(fā)多聲子耦合效應, 提高多聲子與電子相互作用強度, 拓展激光增益的邊界, 突破自發(fā)輻射熒光光譜的限制, 實現(xiàn)多聲子耦合激光(multi-phonon coupled laser) [10] . 我們優(yōu)選出強耦合的Yb:YCa4O(BO3)3晶體, 設計了多級序構(gòu)的激光諧振腔, 逐級放大多聲子耦合發(fā)射, 成功實現(xiàn)了波長范圍1110~ 1465?nm 的寬調(diào)諧激光, 對應聲子數(shù) n =3~7的多聲子耦合過程( 圖1(b) ). 最長的激光波長達到 1518?nm, 對應聲子數(shù) n =8的耦合, 這是目前報道的波長范圍最寬的稀土晶體激光器件. 該方案突破了多聲子耦合效應弱的限制, 在晶體熒光譜外實現(xiàn)了可預測、可設計的新波長激光, 為研制超寬帶激光器件奠定了理論和技術基礎.

圖 1 聲子耦合激光晶體的能量調(diào)控 [10] 與動量匹配 [11] 物理機制. (a) 多聲子耦合激光的位形坐標模型; (b) Yb:YCa4O(BO3)3晶體實現(xiàn)突破熒光光譜的超寬帶激光輻射, 耦合聲子數(shù)為 n = 3~7; (c) 聲子耦合激光晶體的聲子外差動量匹配機制; (d) 電-光-聲激元在激光和非線性過程的聲子外差動量匹配機制(激光波長 570?nm, 調(diào)制周期 13.31?μm); (e) Yb:YCa4O(BO3)3晶體實現(xiàn)超寬帶的聲子外差倍頻激光, 波長范圍500~ 651?nm

動量守恒是決定激光非線性轉(zhuǎn)換效率的重要條件. 已有的理論認為, 電子、聲子和光子三者之間的動量尺度相差數(shù)個量級, 三者耦合強度極低、耦合時間極短, 導致長期未能實現(xiàn)三者共同耦合的相干激發(fā)態(tài), 也未能發(fā)現(xiàn)三者強耦合導致的激光新效應和新功能. 針對這一問題, 我們構(gòu)建了一個“電子-聲子-光子”互耦合系統(tǒng), 將激光和非線性過程集成到一塊晶體中, 同時實現(xiàn)泵浦光激發(fā)電子和聲子, 并在諧振腔放大作用下顯著增強了電子-聲子、光子-光子耦合強度. 特別重要的是, 利用聲子外差使晶體由晶格振動聲子轉(zhuǎn)變?yōu)橐蕾囉诩す獠ㄩL色散的微米級周期調(diào)制, 從而改變了聲子和光子之間的動量傳遞過程, 為激光非線性晶體的功能調(diào)控提供了新的原理. 在該思路指引下, 我們構(gòu)建了電子、聲子和光子多重耦合物理模型( 圖1(c) ), 通過精準制備光子晶體諧振腔, 同時實現(xiàn)了三者之間的能量匹配和動量匹配, 成功觀察到激光過程中電子(electron)、聲子(phonon)和光子(photon)三者耦合形成的激發(fā)態(tài)準粒子, 并命名為“電光聲激元(EPPTON)” [11] . 利用前向和后向傳播聲子的外差效應, 在激光晶體中產(chǎn)生超晶格周期調(diào)制, 實現(xiàn)了基頻與倍頻光子動量失配的動態(tài)補償( 圖1(d) ). 我們發(fā)現(xiàn)在同一塊晶體中, 耦合聲子數(shù)2 n =6、2 n =8和2 n =10分別對應13.31、16.26和 19.06?μm 的晶格調(diào)制周期, 證明這種聲子外差相位匹配機制(phonon-heterodyne-matching, PHM)是動態(tài)可調(diào)的, 具有自適應調(diào)節(jié)能力, 打破了雙折射相位匹配和準相位匹配對晶體角度的苛刻要求. 基于聲子外差機制, 我們選擇兼具激光和倍頻功能集成的Yb:YCa4O(BO3)3晶體, 成功實現(xiàn)了500~ 651?nm 的聲子外差激光, 波長范圍較傳統(tǒng)技術拓寬100倍以上, 首次實現(xiàn)青、綠、黃、橙、紅光譜全覆蓋( 圖1(e) ), 證明了聲子外差對動量失配的補償作用. 更重要的是, 在聲子外差激光晶體中, 沿主平面方向的激光倍頻效率達到2.47%, 相比傳統(tǒng)非相位匹配晶體提高3個數(shù)量級, 證明PHM相位匹配是一種新型高效的相位匹配技術, 具有重要的實用價值.

我們提出的聲子耦合激光物理機制是普遍適用的. 最近, 國內(nèi)外相關研究組 [ 13 , 14 ] 陸續(xù)在Nd3+、Yb3+和Tm3+摻雜激光晶體中實現(xiàn)了聲子耦合激光波長拓展, 將該機制適用范圍從近紅外推廣至中紅外波段, 并發(fā)現(xiàn)了聲子泵浦的反常溫度效應 [13] . 聲子耦合機制對超快激光技術同樣意義重大. 基于聲子耦合拓展增益帶寬, 我們成功實現(xiàn)了 26?fs 的 2?μm 中紅外固體激光脈沖 [15] , 對應3.5個光學周期, 是目前 2?μm 波段中紅外激光的最短脈沖.

綜上所述, 聲子耦合激光輻射是激光原理的全新機制, 這種機制帶來的波長拓展是普適的, 為晶體材料在寬帶高效激光方面的應用開辟了新的道路. 我們還發(fā)現(xiàn)了聲子耦合對激光非線性晶體的調(diào)制作用, 形成了周期性超晶格, 從而為發(fā)展高效頻率轉(zhuǎn)換的新波長激光器件提供了新原理. 在聲子耦合基礎上研究激光物理, 發(fā)展新波長激光器, 為激光這一重大領域的研究提供了全新的自由度, 必將引發(fā)晶體顛覆性性能和激光變革性技術的突破, 也將更廣泛地促進激光在未來光電集成器件中的應用.

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