在清潔能源轉型與“雙碳”戰略的驅動下，高能量密度、高安全性的固態鋰金屬電池正成為全球研究熱點。鋰金屬負極因其3860 mAh/g的理論比容量備受矚目，而與硫化物固態電解質（SSEs）搭配構建的全固態鋰金屬電池，因其兼具高離子電導率與良好機械柔性，被認為是下一代儲能技術的重要方向。

然而，硫化物基固態鋰金屬電池（ASSLMBs）在實際應用中仍面臨諸多挑戰。SSEs與高活性的鋰金屬負極界面存在顯著的不穩定性，具體表現為界面副反應、鋰枝晶生長和差的界面接觸，導致電池循環性能快速衰減并增加安全風險，阻礙了其商業化進程。

現有綜述多聚焦于鋰金屬與SSEs界面存在的問題，并總結了界面改進策略。但是，其對于負極界面失效的內在機制仍然缺乏系統和詳細的討論。

北京理工大學陳楠、陳人杰教授等人在《科學通報》撰寫評述文章：

• 從電子失效、化學與電化學失效、機械失效以及電化學-機械力學耦合失效等幾個方面系統分析了ASSLMBs負極界面失效的內在機制；

• 圍繞界面修飾層、鋰合金負極及電解質改性這三大核心策略，評述了界面工程的最新研究進展；

• 提出了未來研究的方向和挑戰：

（1）界面失效機制的深入研究。針對鋰金屬與SSEs界面復雜的多場耦條件下的失效行為進行深入探討，研究正極副產物串擾失效和綜合耦合失效對界面穩定性的影響。分析界面失效機制在不同測試條件（如電流密度、溫度）下的差異性，為界面工程的進一步優化提供更精準的指導。

（2）原位表征技術聯用系統。利用原位原子力顯微鏡-拉曼光譜聯用系統（AFM-Raman）關聯界面力學性能演變與化學副反應路徑。結合冷凍透射電鏡（Cryo-TEM）與電子能量損失譜（EELS）實現鋰沉積界面結構演化與成分分布的同步解析。

（3）人工智能技術在新材料制備中的應用。通過構建多物理場耦合的大數據平臺，結合高通量計算，對材料進行快速篩選和優化。利用深度學習預測材料的合成路徑及其與鋰金屬的相容性，實現材料的智能設計和智能制造。

（4）界面改性策略的深入研究。在未來，界面設計應向多功能復合界面層發展，通過納米結構調控、功能梯度設計、離子-電子協同調控等策略，兼顧界面穩定性與鋰離子傳導動力學匹配，探索智能適配的界面涂層材料，提升界面的自修復能力，從而提升電池的循環壽命和安全性。

圖1硫化物基固態鋰金屬電池界面存在的問題、負極失效機制及界面改性策略

圖2硫化物固態電解質/鋰金屬負極之間存在的問題

圖3硫化物基固態鋰金屬電池負極失效機制。（a）硫化物固態電解質中死理的形成示意圖；（b）Li6PS5Cl固態電解質界面反應示意圖；（c）機械壓力對硫化物固態鋰金屬電池短路的影響；（d）鋰沉積過電位和裂紋擴展應力對缺陷尺寸的平方根反比關系

圖4硫化物基固態鋰金屬電池負極界面修飾層的構建。（a）適用于硫化物固態電解質界面層的DFT計算；（b）Li和Li-GCN在Li6PS5Cl固態電解質中的演化示意圖；（c）基于薄石墨膜和聚四氟乙烯復合膜的示意圖；（d）DES界面抑制鋰枝晶的機理示意圖

圖5硫化物基固態鋰金屬電池鋰合金負極的構建。（a）Li-In和Li-Sn合金抑制鋰枝晶生長的示意圖及對應的電池循環性能；（b）在銅集流器上鍍鋰的示意圖及XPS光譜分析；（c）以Li-Al合金為負極的硫化物固態電池原理圖；（d）多孔Li-Al合金負極的構建及對稱電池的循環性能

圖6硫化物固態電解質的改性策略。（a）三維硫化物骨架的原位集成固態電池示意圖；（b）超高能機械合金化法合成LPSI???-gc電解質的示意圖；（c）LTLC抑制鋰枝晶生長的示意圖以及循環前后LTLC層的光學圖像；（d ）不同面電流下對稱電池的循環性能

文章信息

魏君, 陳楠, 陳人杰. 硫化物基固態鋰金屬電池負極界面工程的研究進展. 科學通報, 2026, 71(10): 2113–2123

Wei J, Chen N, Chen R. Research progress in interfacial engineering of anodes for sulfide-based solid-state lithium metal batteries (in Chinese). Chin Sci Bull, 2026, 71(10): 2113–2123, doi: 10.1360/TB-2024-1392

https://doi.org/10.1360/TB-2024-1392

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