|作 者:肖琦1 丁世謙1,2,?
(1 清華大學物理系)
(2 北京量子信息科學研究院)
本文選自《物理》2026年第5期
光鐘是目前最高精度的時間頻率基準,在導航、精密計量與基礎物理規律檢驗等方向具有重要價值。現有光鐘主要以原子或離子的電子躍遷為參考。由于電子躍遷容易受到外界電磁場、黑體輻射等環境擾動的影響,相關實驗通常需要超高真空、激光冷卻與囚禁等復雜裝置,這在一定程度上限制了光鐘在實驗室外的推廣應用。
近年來,釷-229核光鐘研究在實驗上快速推進。釷-229原子核具有能量約8.4 eV的低能同質異能態躍遷,對應約148 nm真空紫外光。與電子躍遷相比,核躍遷發生在原子核內部,原子核尺度和相關電磁矩要小得多,與外界電磁場的耦合也要弱得多,因此對環境擾動更不敏感。若能將窄線寬激光穩定鎖定到這一核躍遷上,核光鐘有望在保持極高精度的同時,獲得更強的抗環境擾動能力和更好的工程化潛力。
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圖1 超穩激光技術首次進入真空紫外波段
01
核光鐘的148 nm光源瓶頸
釷-229同質異能態躍遷是目前已知唯一處于現有激光技術可及范圍內的核躍遷。2024年,德國聯邦物理技術研究院和維也納工業大學合作團隊[1]、美國加州大學洛杉磯分校團隊[2]分別利用納秒脈沖真空紫外激光實現了該躍遷的激光激發與光譜測量。科羅拉多大學葉軍團隊[3]利用真空紫外頻率梳首次實現了釷-229核躍遷的量子態分辨測量,并與鍶原子光鐘建立起頻率比對,將絕對頻率測量推進至kHz量級,為原子核光鐘的實現奠定了重要基礎。
然而,觀測到核躍遷并不等于實現核光鐘。要把釷-229核躍遷轉化為可持續運行的時間頻率基準,實驗上還必須獲得連續波、窄線寬、可調諧且相干性良好的148 nm真空紫外激光,并將其穩定鎖定到核躍遷上。長期以來,缺乏滿足核躍遷相干操控需求的148 nm連續波窄線寬真空紫外光源,是制約釷-229核光鐘研制的核心瓶頸。為攻克這一問題,美國國防高級研究計劃局(DARPA)于2025年發布SUNSPOT項目征集,面向釷核譜學所需的高相干真空紫外光源開展專項攻關。
02
金屬蒸氣四波混頻方案
圍繞釷-229核光鐘對148 nm連續波相干光源的需求,我們團隊開展了連續波真空紫外光源研究[4—6]。團隊繞開受材料在真空紫外波段的透過率和相位匹配條件限制的非線性晶體路線,提出以金屬鎘蒸氣為三階非線性介質的四波混頻方案。在該方案中,375 nm激光提供的兩個光子與鎘原子的5s6s 1S0態形成雙光子共振,從而顯著增強金 屬鎘蒸氣的三階非線性響應;另一束710 nm激光與375 nm激光合束并聚焦于鎘蒸氣中,通過四波混頻過程產生滿足ωVUV=2ω375+ω710 的148 nm真空紫外光。前期理論研究中,團隊首先計算了鎘原子相關躍遷的矩陣元,獲得了評估其非線性光學響應所需的關鍵原子參數[4];在此基礎上,進一步提出了利用鎘原子共振增強四波混頻產生148 nm連續波真空紫外光的方案[5]。
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圖2 鎘原子共振增強四波混頻產生148 nm連續波真空紫外光的物理過程與實驗實現 (a)鎘原子能級與四波混頻過程;(b)實驗裝置示意圖;(c)相機拍攝的真空紫外光斑和干涉條紋
在上述理論工作的基礎上,研究團隊進一步利用鎘原子共振增強四波混頻過程,實現了148 nm連續波真空紫外輸出[6]。相比于脈沖激光,連續激光的峰值光強低得多,通常難以獲得高效率的非線性轉換。因此,實驗上需要精細調控鎘蒸氣的溫度與原子數密度,并調節基頻光波長,以滿足四波混頻的相位匹配和共振增強條件。另一個困難來自真空紫外波段本身:148 nm光在空氣和普通光學材料中強烈吸收,且輸出功率相比與可見光又極低,因此從光束產生、空間分離、真空傳輸到功率測量和相干性表征,都需要在低損耗、低背景的真空光路中完成。研究團隊克服了這些困難,在SUNSPOT項目征集發布前即已取得關鍵實驗突破。光源在目標波段的輸出功率超過100 nW,預計線寬遠低于100 Hz,并且在140—175 nm區間具備連續可調諧能力。與此前已報道的190 nm以下單頻真空紫外光源相比,其線寬指標提升約5個數量級。這些指標表明,該光源已可滿足釷-229核光鐘研制與核躍遷量子相干操控的核心需求,為核光鐘補齊了關鍵光源短板。
相干性的保持是該方案能否用于核光鐘的核心問題。熱金屬蒸氣中存在GHz量級的多普勒展寬和碰撞展寬,直觀上可能引入額外相位噪聲并破壞輸出光場的相干性。研究團隊開發了適用于極低真空紫外光功率的相位探測方法。實驗結果表明,四波混頻過程并未引入可觀測的額外相位噪聲,輸出真空紫外光場的相干性主要由基頻激光穩定度決定。這表明,多普勒頻移會被精確抵消:基頻光在原子靜止系中的速度相關頻移,恰好被生成的真空紫外光場變換回實驗室系時的頻率變換補償;另一方面,四波混頻主要依賴虛中間態,而虛中間態不需要建立長壽命的真實態相干,因而不容易受到碰撞退相干的破壞。該結果揭示了通過四波混頻將超穩激光技術拓展至真空紫外波段的可行性,也為發展其他關鍵波長和更高性能指標的相干真空紫外光源提供了實驗基礎。
03
從核光鐘到通用真空紫外相干光源平臺
對于釷-229核光鐘而言,該光源可直接服務于核躍遷的高分辨譜學測量、相干激發和后續鎖頻實驗。進一步實現對核躍遷的穩定鎖定后,核光鐘有望成為新一代時間頻率基準,并用于基本常數變化檢驗、引力紅移測量等精密物理實驗。
這一光源平臺的意義也不限于核光鐘。連續波運行、優異相干性和寬范圍可調諧能力,使其可作為通用真空紫外相干光源平臺,支撐鋁離子原子光鐘等量子精密測量研究,并服務于量子信息相關實驗、凝聚態角分辨光電子能譜和高分辨真空紫外譜學等方向。面向半導體關鍵材料與工藝中的真空紫外計量、芯片檢測和機理研究需求,該平臺也有望推動高端測試表征裝備與關鍵部件的自主可控,增強產業鏈關鍵環節韌性。
總體而言,基于金屬蒸氣四波混頻的148 nm連續波窄線寬真空紫外激光,不僅為釷-229核光鐘提供了關鍵光源,也將超穩激光技術的適用波段推進至真空紫外區域,為量子精密測量和真空紫外光譜技術打開了新的發展空間。
參考文獻
[1] Tiedau J,Okhapkin M V,Zhang K et al. Phys. Rev. Lett.,2024,132:182501
[2] Elwell R,Schneider C,Jeet J et al. Phys. Rev. Lett.,2024,133:013201
[3] Zhang C K, Ooi T,Higgins J S et al. Nature,2024,633:63
[4] Penyazkov G,Yu Y,Skripnikov L V et al. Phys. Rev. A,2025,112:022807
[5] Xiao Q,Penyazkov G,Yu R et al. Phys. Rev. Appl.,2026,25:024034
[6] Xiao Q,Penyazkov G,Li X et al. Nature,2026,650:852
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