重慶
#學(xué)術(shù)研究分享 #科研文獻(xiàn)解讀 2026年3月28日，Nature Communications文獻(xiàn)《氫轉(zhuǎn)移觸發(fā)的1,3-二醇C(sp3)?C(sp3)裂解用于伯胺的單-N-甲基化》
1. 核心問題：能否利用可持續(xù)、低毒的生物質(zhì)衍生1,3-丙二醇作為C1源，在環(huán)境壓力下高選擇性實現(xiàn)伯胺單-N-甲基化，以替代有毒或不可再生的傳統(tǒng)甲基化試劑。
2. 研究思路：設(shè)計“借氫”策略觸發(fā)的非螯合C(sp3)-C(sp3)鍵斷裂新路徑，利用伯胺與1,3-二醇首先發(fā)生N-羥烷基化，形成的β-氨基羰基中間體隨后經(jīng)歷逆曼尼希反應(yīng)碎片化，斷裂原本惰性的C-C鍵并釋放出所需的甲基。
3. 關(guān)鍵結(jié)果：1）開發(fā)了基于商業(yè)化Ru3(CO)12/Xantphos催化劑的溫和反應(yīng)體系；2）該方法具有廣泛的底物適用性和優(yōu)異的單-N-甲基化選擇性，對多種芳胺、脂胺和藥物分子衍生物均有效；3）機理研究證實借氫、N-烷基化和堿輔助的逆曼尼希裂解路徑。
4. 創(chuàng)新亮點：實現(xiàn)1,3-二醇的非張力C(sp3)-C(sp3)鍵的“借氫”觸發(fā)式斷裂，并將其成功應(yīng)用于選擇性甲基化，這為理解C-C鍵斷裂與氫轉(zhuǎn)移的關(guān)系提供了新視角。
5. 應(yīng)用前景：方法使用綠色、可持續(xù)的C1源，為藥物后期修飾提供了一種更環(huán)保、更簡潔的伯胺單甲基化工具。
文獻(xiàn)信息：Yang Long, Jun Liu, Lei Chen, Jun Dong, Xinhao Fan, Lang Qu, Zhishan Su & Yanling Zheng, Hydrogen transfer-triggered C(sp3)-C(sp3) cleavage of 1,3-diols for mono-N-methylation of primary amines, Nature Communications, 2026.
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