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南京大學2026年正刊統計(通訊作者):
2026年6月24日,南京大學化學學院徐偉高教授,清華大學物理系熊啟華教授, 清華大學 力學與工程交叉研究院院長高華建院士為論文的共同通訊作者在全球頂級科研期刊《Nature》發表題為“Optical cooling by interfacial charge transfer in 2D heterostructures”的研究論文。 南京大學博士生林佳敏、清華大學博士生項白絮、劉人廣、南京大學博士生凌巾洋為論文共同第一作者。南京大學為本文的第一完成單位。
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值得注意的是,這是南京大學2026年度第8篇Nature/Science正刊(通訊作者),也是南京大學本年度第5篇Nature/Science正刊(通訊作者+第一作者) 。
固體激光制冷技術為量子材料與微納電子系統提供了一條極具前景的無制冷劑控溫途徑。目前,主流的固體激光制冷機制主要由聲子輔助的上轉換熒光主導。然而,該機制對材料的要求極為苛刻,必須滿足接近1的外量子效率和接近0的寄生吸收。這些嚴苛條件此前只在極少數半導體材料中得以實現,如硫化鎘納米帶和部分鹵素鈣鈦礦晶體。而二維半導體的外量子效率通常不到10%,盡管實驗中觀察到聲子輔助的熒光上轉換現象,但尚未有激光制冷的實驗嘗試。
為了突破這一瓶頸,研究團隊另辟蹊徑,探索了界面電荷轉移作為非輻射熱提取路徑的可行性。研究團隊首先提出了界面電荷轉移驅動激光制冷的實驗設想(圖1)。在Ⅱ型能帶結構的二維半導體異質結中,通過調控異質結界面耦合狀態,在保持高電荷轉移效率的同時,引入動量失配條件,在電子給體組分中實現晶格聲子能量提取(表現為表觀電荷轉移勢壘);同時,系統利用界面處的巨大熱阻有效阻斷熱量的回流,實現單向熱流。
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圖1 界面電荷轉移驅動光學制冷策略及WSe2/MoSe2異質結中WSe2組分的反常聲子布居
在典型Ⅱ型能帶結構二維異質結體系如WSe2/MoSe2中,團隊通過干法定點轉移技術精準調控層間距與扭轉角,成功構建了處于“居間耦合(intermediate coupling)”狀態的異質結。與強耦合和弱耦合異質結樣品不同,處于居間耦合狀態的WSe2組分在光激發下,表現出反斯托克斯/斯托克斯拉曼強度比(IaS/IS)顯著下降和熒光譜峰藍移等低溫光譜特征。這些實驗特征共同指向WSe2組分在異質結中相對于環境溫度的凈制冷。
為了獲取局域晶格溫度,團隊進行了系統的拉曼光譜測溫校正、異質結組分溫度測量和環境依賴的制冷行為研究(圖2),確認了異質結層間亞納米尺度上的極高溫度梯度。結合分子動力學模擬分析,團隊探討了界面熱阻隨層間距的指數級依賴變化趨勢,為理解微觀耦合態差異如何協助維持層間溫差提供了理論參考。
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圖2 拉曼光譜測溫方法及環境依賴的制冷行為
在微觀動力學機制方面,跨界面電荷轉移是否真實涉及聲子參與是驗證該假說的核心(圖3)。研究團隊利用泵浦-探測瞬態吸收光譜技術,對WSe2/WS2體系的超快層間電荷轉移與載流子復合動力學進行了溫度依賴性追蹤。實驗清晰地觀測到,隨著溫度從298 K降至10 K,電荷轉移時間由約56 fs增加至114 fs。這一溫度依賴的動力學行為表明界面電荷轉移過程存在表觀能壘,需要消耗聲子(吸收熱量)才能完成。同時,極高的電荷轉移效率有效抑制了層內熱載流子的非輻射弛豫發熱。
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圖3 不同層間耦合異質結中聲子介導的電荷分離和復合超快動力學
與傳統基于熒光上轉換的激光制冷機制不同,界面電荷轉移驅動的光學制冷展現出了較高的激發條件自由度和材料寬容度(圖4)。雙光束擾動實驗和功率依賴測試表明,該機制不僅擺脫了對精確調諧共振激發的依賴,在較寬的波長與功率范圍內均能維持制冷效果,且有效繞過了傳統機制對高外量子效率(PLQY)的嚴苛要求。即便是在PLQY僅為0.1%左右的化學氣相沉積(CVD)生長的WSe2樣品中,拉曼光譜仍然呈現了低溫特征。
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圖4 界面電荷轉移驅動光學制冷的激發條件和材料容忍度
該研究在二維半導體體系中成功驗證了界面電荷轉移驅動的光學制冷作為上轉換熒光制冷替代方案的科學可行性,將熱能提取途徑拓展至非輻射通道,為開發微納光電與量子器件的無制冷劑熱管理系統提供了新的切入點。
作者簡介
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徐偉高,本文通訊作者。南京大學化學學院教授、博導、國家級青年人才。2013年在北京大學獲博士學位,師從張錦院士。2013-2018年在新加坡南洋理工大學開展博士后研究,合作導師熊啟華教授。2018年入選國家海外高層次人才青年項目,同年加入南京大學化學化工學院,2019年入選江蘇省“雙創人才”。
致力于新型量子材料設計與物性探索,在Nature、Nat. Photon、Nat. Commun、PNAS、Angew. Chem. Int. Ed、 Nano Lett、Adv. Mater等發表通訊及第一作者論文20余篇,被引3200余次。入職以來,主持國家自然科學基金重點項目1項和面上項目2項,主持省自然科學基金2項,代表性成果包括發現了建立了力學拉曼散射技術的理論模型和實驗方法;發現并揭示了二維半導體中的關聯熒光閃爍效應等。
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熊啟華,本文通訊作者。現任清華大學物理系教授,美國物理學會、材料研究學會和光學會會士。2006年于賓夕法尼亞州立大學獲得博士學位。 2006-2009年在哈佛大學從事博士后研究,2009年加入南洋理工大學,2016年獲聘正教授。 2017年獲得國家特聘專家稱號,2019年初兼聘清華大學建設實驗室,2021年初全職加入清華大學物理系。
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高華健,本文通訊作者。現任清華大學力學與工程交叉研究院院長、國際力學、材料和工程科學領域頂級專家,中國科學院外籍院士,美國科學院院士,美國工程院院士,美國人文與科學院院士,德國國家科學院院士,歐洲科學院外籍院士,英國皇家學會院士。
高華健1982年獲西安交通大學固體力學學士學位,1988年獲美國哈佛大學工程科學博士學位。1989年至2023年歷任美國斯坦福大學教授、德國馬普所所長、美國布朗大學講席教授、新加坡南洋理工大學杰出教授。2024年1月全職回國任教于清華大學。
高華健的研究橫跨力學、材料、機械、仿生學等多個領域,主要研究材料、結構和生物系統的宏微觀形變和破壞行為。取得的突出成就包括:(1)創立了基于微觀機制的應變梯度理論,從微觀機理到宏觀唯象的多尺度研究引領了近20年來力學的發展范式;(2)揭示了多種新型微納米結構金屬材料的塑性變形機制和斷裂機理,為后續材料和力學科學家解決金屬材料強韌互斥的難題指明了可行的方向;(3)建立了納米生物結構的力學理論體系,揭示了生物結構材料中力學性能優異的根本原因。
編輯、審核:艾克旦
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